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典型高放玻璃蝕變次生礦物對陰陽離子核素的協同捕獲作用

批準號41103055 學科分類環境地球化學 ( D0707 )
項目負責人吳世軍 負責人職稱副研究員 依托單位中國科學院廣州地球化學研究所
資助金額25.00
萬元
項目類別青年科學基金項目 研究期限2012 年 01 月 01 日 至
2014 年 12 月 31 日
中文主題詞高放玻璃;蝕變次生礦物;REE;79-Se;捕獲作用
英文主題詞High-level radioactive glasses;alteration products;REE;79-Se;incorporation

摘要

中文摘要 蝕變次生礦物對放射性核素的捕獲作用導致近場包容,是阻滯核素遷移的重要機理之一,對高放廢物地質處置系統的安全性有重要影響,在環境修復過程中的作用受到普遍關注,但是相關的實驗研究工作較薄弱。此外,以往的研究案例基本上是某一種蝕變次生礦物對單個離子的捕獲作用,我們的初步實驗研究則表明,蝕變次生礦物對某些陰、陽離子的協同捕獲可以增大其捕獲量。REE是錒系元素的類比元素,但沒有放射性,給研究工作帶來很大便利;79-Se是核反應過程中形成的一種裂片核素,具有化學和放射性雙重毒性。本項目擬通過水熱合成兩種典型的高放玻璃蝕變次生礦物(水滑石和皂石),研究次生礦物對REE的捕獲作用以及對REE和硒的協同捕獲作用,查明其捕獲機理,其研究結果不僅具有重要的科學價值,而且將為高放廢物地質處置系統安全性評價提供科學依據和重要參數。
英文摘要
結題摘要 在高放廢物處置庫中,一旦地下水接觸到廢物體,原本包容在廢物體中的放射性核素就會隨著地下水遷移。另一方面,廢物體與水接觸后又會蝕變產生一系列次生礦物。次生礦物在形成過程中可以捕獲一定量的放射性核素,從而延緩其遷移。本項目著重研究了高放廢物玻璃典型蝕變次生礦物皂石、水滑石及方解石對REE和Se的協同捕獲作用,通過多種手段對比研究了REE和Se進入礦物后對其形貌、結構和化學成分的影響,其研究結果不僅具有重要的科學價值,而且將為高放廢物地質處置系統安全性評價提供科學依據和重要參數。 研究表明,當皂石中加入一定量Ce和Se時,TEM形貌基本無變化。當只添加Se時,皂石中Se含量與添加Se量并無直接相關關系。當加入一定量Ce時,皂石中Se含量明顯增高,最高可達102ppm,說明Ce的加入有助于皂石對Se的捕獲。根據晶體結構及試驗結果分析,Ce主要取代皂石結構中的Mg,而Se則主要取代皂石結構中的Si。當水滑石中加入Ce和Se時,其晶體尺寸明顯變小,且由片狀結構向棒狀/絲狀結構轉變。水滑石對幾種陰離子的捕獲能力依次為:〖CO〗_3^(2-)>〖SO〗_4^(2-)>〖SeO〗_3^(2-)>〖SeO〗_4^(2-)。當Ce存在時,水滑石中Se含量變化較大,可能與多種因素有關,需要進一步研究確認二者之間的相互作用。當Eu、Se進入方解石結構時,方解石晶體尺寸明顯變小。方解石晶體中捕獲的Se、Eu含量隨著母液中Se、Eu含量的增加而增加。Se進入方解石晶格可抑制了Eu的進入;Eu≤1mmol/L時,Eu的存在可促進對Se的捕獲,但當Eu>1mmol/L時,則抑制方解石對Se的捕獲。 此外,本項目還開展了類高放廢物玻璃體系中鈾的晶體化學行為研究。重點研究了U-硼酸鹽體系和U-硼磷酸鹽體系中可能產生的次生礦物,并對他們的晶體結構、光學性質等進行了詳細的研究。首次發現了鈾酰硼磷酸鹽化合物,并發現了一系列新型的硼酸鈾酰化合物,豐富了鈾酰化合物、硼磷酸化合物的知識結構。

成果

序號 標題 類型 作者
1 Novel Fundamental Building Blocks and Site Dependent Isomorphism in the First Actinide Borophosphates 期刊 Polinski, Matthew J.|Malcherek, Thomas|Bismayer, Ulrich|Klinkenberg, Martina|Modolo, Giuseppe|Bosbach, Dirk|Depmeier, Wulf|Albrecht-Schmitt, Thomas E.|Alekseev, Evgeny V.|
2 鈾在高放廢物玻璃體系中的晶體化學研究 會議 吳世軍|陳繁榮|Depmeier, Wulf|Alekseev,Evgeny V.|Albrecht-Schmitt, Thomas E.|

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